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論文

収着分配係数の測定方法について; これまでの経緯と原子力学会における標準化の状況について

武部 愼一; 藤原 啓司*; 森山 裕丈*

日本原子力学会「施設・環境放射能動態」研究専門委員会報告書, p.1 - 9, 2003/03

収着分配係数(Kd)は測定条件等により大きく影響を受ける特性からデータ間の相互比較が難しく、データの範囲を示すことは可能であるが、その信頼性を評価することは容易ではない。そこで、現在までに得られているデータをもとにバッチ法による測定の基本的な条件について標準的と考えられる条件を検討した。この標準的な測定条件は、最新の知見に基づき、その測定方法の化学的・技術的な合理性について検討したうえで、安定した測定値が得られる推奨条件として標準を規定した。このような標準を作製することにより、データの相互比較が容易になることや、データの信頼性,適用性等の判断が容易になり、より信頼性の高い安全評価に繋がるものと考えられる。ここでは、国内外の研究者等の取り組みや日本原子力学会における標準化の状況等について解説報告する。

論文

浅地層土壌等における長寿命核種の分配係数

武部 愼一

KURRI-KR-44, p.82 - 95, 2000/02

長寿命核種は、低レベル廃棄物の埋設処分において処分管理時間(300年)を経過しても、核種量はほとんど変化しないことなどから、環境への長期影響評価をより正確に進める必要がある。しかし、放射性廃棄物の処分における長期の環境影響評価において、国内の地層を対象にした長寿命核種の吸着・移行データは非常に少ない。そのため国内の地層を対象にした長寿命核種の吸着・移行データ等を整備する必要がある。原研では、RI・研究所等廃棄物の処分に関して対象とする核種のインベントリー調査や重要核種の絞り込み、処分システムにおける被曝評価に必要な移行パラメータの収集等を進めている。本講演では、RI・研究所等廃棄物で安全評価上重要となる長寿命核種の分配係数に関する実験条件等の調査内容及び実験結果(バッチ法)等について報告する。

論文

Influence of molecular size of humic acid on the sorption of radionuclides onto ando soil

田中 忠夫; 長尾 誠也; 坂本 義昭; 大貫 敏彦; S.Ni*; 妹尾 宗明

放射性廃棄物研究, 3(1), p.41 - 47, 1996/08

0~130mg/lのフミン酸(HA)を共存させた条件下で、HAを良く収着するクロボク土への$$^{60}$$Co、$$^{85}$$Sr及び$$^{241}$$Amのバッチ法収着実験を行った。また、これら核種と5000~30000、30000~100000及び$$>$$100000MWの分子量に分画したHAフラクションとの反応性を調べるとともに、これら分画HAの官能基をFTIR及びNMRスペクトルから特定した。$$^{60}$$Co及び$$^{241}$$Amの収着平衡定数KはHAのそれより大きく、共存HA濃度が増すに従って小さくなった。一方、$$^{85}$$SrのKはHAより小さく、共存HA濃度に伴って大きくなった。これら核種は芳香族系のCOOH、OHを主な官能基とする30000~100000MWのHAと優先的に反応し、この分画フラクション中の核種濃度は、収着実験によって選択的に著しく減少した。これは、クロボク土への放射性核種の収着が30000~100000MWのHAによって制御されている可能性を示唆している。

報告書

砂に吸着した放射性核種の脱離挙動に及ぼす乾燥の効果

田中 忠夫

JAERI-Research 95-044, 21 Pages, 1995/06

JAERI-Research-95-044.pdf:0.79MB

降雨と蒸発が繰り返し行われる自然界の通気層土壌中における放射性核種の吸着・脱離挙動を明らかにするため、海岸砂に吸着させた$$^{60}$$Co、$$^{85}$$Sr及び$$^{137}$$Csを乾燥と湿潤が繰り返し生じる条件下で脱離させるバッチ法脱離実験を実施した。全ての放射性核種の脱離率は乾燥期間の影響は受けなかった。乾湿脱離条件下での$$^{85}$$Sr及び$$^{137}$$Csの脱離率は連続脱離条件下での値に比較して増加したが、$$^{60}$$Coの脱離率は連続脱離条件下での値との有意な差がみられなかった。また、乾湿脱離条件下では砂表面の崩壊が生じ、それに伴い砂からイオン及び土壌微細粒子が液相中へ溶離された。乾湿脱離条件下における$$^{85}$$Sr及び$$^{137}$$Csの脱離率の増加は、水に接している間に生じる砂表面の変質及び$$^{137}$$Csを固定した土壌微細粒子の発生に起因させられた。

論文

海岸砂中における$$^{85}$$Srの吸着・移行挙動への共存フミン酸の関与

田中 忠夫; 向井 雅之; 妹尾 宗明

放射性廃棄物研究, 1(2), p.169 - 176, 1995/05

地質媒体中における放射性核種の吸着・移行挙動に及ぼす腐植物質の影響を明らかにするため、フミン酸を共存する条件下において、海岸砂を対象とした$$^{85}$$Srのバッチ法吸着実験及びカラム法移行実験を実施した。フミン酸を共存する液相中においては、砂への吸着親和性が小さな$$^{85}$$Sr-フミン酸結合体が形成された。しかしながら、その結合力は$$^{85}$$Srと調整砂との吸着親和性に比較して著しく小さいため、バッチ法吸着実験で測定した$$^{85}$$Srの分配係数はフミン酸共存の影響を受けなかった。一方、カラム法移行実験ではフミン酸結合体の解離過程が平衡に達しないので、一部のフミン酸結合体が深部へ移行することにより、$$^{85}$$Srの移行の増大がみられた。フミン酸共存下における$$^{85}$$Srの移行挙動は、フミン酸結合体の解離速度を考慮した移行モデルを用いて評価できることが示された。

報告書

コンクリートの変質挙動に関する実験的研究(2)-概要書-

入矢 桂史郎*; 久保 博*

PNC TJ1201 95-004, 63 Pages, 1995/03

PNC-TJ1201-95-004.pdf:1.42MB

TRU廃棄物処分場の人工バリアの材料としてセメント系材料(以下「コンクリート」と称す)は有望な候補の一つである。TRU廃棄物処分場の建設される環境条件として、深地層の地下水中の岩盤が有力であるが、コンクリートは地下水中でその中に含まれるイオンおよび廃棄体に含まれる化学成分の影響を受け、次第に劣化していくことが考えられる。これまで、地下水中に存在する主要なイオンとして、塩素イオン、硫酸イオンとセメント硬化体との相互作用について実験的研究を行った。また、地下水中に数十年以上に渡って浸漬されたコンクリートの調査分析も行った。本年度は、TRU廃棄物に含まれるイオンの中で、硝酸イオンを取り上げ、セメントペーストを用いてその影響による変質挙動について実験的研究を行った。硝酸ナトリウム10%溶液中では、セメント中のカルシウムの溶出はほとんど見られなかった。この結果、セメント硬化体は、ナトリウム硝酸塩の水溶液中においてほぼ安定であるといえる。次に、セメント硬化体がベントナイトの性質に与える影響について調査を行い、実験計画の立案を行った。その結果、Na型ベントナイトはセメントのカルシウムの影響を受けてCa型ベントナイトに変化する。次に、Ca(OH)2の影響を受け、モンモリロナイトがゼオライトに変わることが予測される。これらを実験的に確かめるために、バッチ法、透水試験法、電気化学的促進法について実験計画を提案した。最後にスイス、スウェーデン、カナダを訪問し、中低レベルや高レベル処分においてコンクリートがどのように使用されているか、どのような理由でセメントの選定が行われているか、また、どのような研究が行われているかについて調査を行った。

報告書

Studies on sorption behaviour of technetium in soils

武部 愼一; D.Xia*

JAERI-Research 95-024, 14 Pages, 1995/03

JAERI-Research-95-024.pdf:0.73MB

土壌の性質と土壌平衡水の性質との関係から、種々の土壌に対するテクネチウムの吸着挙動を好気条件下でバッチ法により調べた。また、原研砂に活性炭あるいは鉄粉を添加した人工的な土壌試料に対するテクネチウムの吸着挙動についても同様に調べた。実験の結果から、グライ土を除いた全ての土壌においてテクネチウムの分配係数は非常に小さいこと、人工土壌試料の分配係数は非常に大きいこと等が分かった。この分配係数は人工土壌の混合物が多いほど反応時間が長いほど大きい傾向が見られた。核種の固定に関する物理化学的な過程や吸着様式について検討を加えた。

報告書

コンクリートの変質挙動に関する実験的研究 成果概要

入矢 桂史郎*; 玉野 達*

PNC TJ1201 94-005, 56 Pages, 1994/03

PNC-TJ1201-94-005.pdf:1.23MB

コンクリート(セメント系材料の総称としてコンクリートと称す)は、放射性廃棄物処分場において、固化体、緩衝材、支保工等の人工バリアへの利用が検討されている。コンクリートは、任意の形状に加工でき、施工性に優れており、ベントナイトに比べて高強度であるなど物理的にも優れている。さらに、化学的には、pH13程度の高アルカリを示すため、核種の放出を抑制する雰囲気を作る効果がある。しかし、コンクリートは石灰石を主原料として焼成した人造材料で、発明され、実用化されてから現在まで200年程度しか経過しておらず、処分場の性能評価で要求される長期の変化・変質については、十分解明されていない部分が多い。本研究は、コンクリートを変質させる要因として、塩素イオン、硫酸イオン、炭酸イオンを取り上げ、劣化解析に資する変質挙動のデータを取得するとの観点から、各溶液の濃度を一定とし、温度を促進条件として、バッチ法、カラム法の2種類の方法により、変質挙動の調査を行った。また、コンクリートの劣化モデルの調査として、物質のコンクリート中の拡散に着目して、コンクリート工学の分野でどの程度研究が進んでいるかを調査した。その結果、バッチ法の試験から次のことがわかった。1)NaCl溶液中でフリーデル氏塩が、Na/SUB2/SO/SUB4溶液中ではエトリンガイドが生成される典型的な変質パターンが認められた。生成割合の経時変化をみると溶液に漬して、約2ヵ月後にその最高値を示し、以下横ばいの状態となった。2)いずれの溶液においても 固相では水酸化カルシウムが減少し、炭酸カルシウムが生成される炭酸化が進行している。その生成量は3ヵ月までが多く、それ以後漸減し、1年に到っている。3)C-S-Hゲルの割合も溶液浸漬後2ヵ月で若干減少しているが、その後、変化が見られない。4)溶液の分析結果では、いずれの溶液もカルシウムの溶出により、溶液中のカルシウム濃度が上昇している。その溶出量は浸漬後2ヵ月が最も多く、以下漸減している。Caの溶出量は、NaCl溶液が最も多い。カラム法による促進実験の結果をEPMAで分析し、カルシウム、シリカ等の分布を調査した結果、1)いずれの溶液でも表面のカルシウム量の低下が認められた。その低下する範囲は、1年浸漬で表面から5mm程度であった。2)シリカについては、ほとんど変化がなかった。

報告書

TRU核種の移行評価を目的とした分配係数の実験的取得手法

田中 忠夫; 神山 秀雄

JAERI-M 91-118, 13 Pages, 1991/08

JAERI-M-91-118.pdf:0.56MB

青森県下北地方の代表的である砂岩、擬灰岩および砂質土壌を用いて、アメリシウムおよびプルトニウムのバッチ法による分配係数測定実験を行った。アメリシウムおよびプルトニウムの分配係数は、吸着反応開始時の人工地下水のpHおよび固液分離条件によって影響を受けることを見出した。これに基づき、地層中を移行できる化学種は地層の間隙径、浸透水のpHなどによって異なるので、分配係数は地層間における核種の移行経路によって変化することを示した。天然バリア中におけるTRU核種の移行評価に用いるのに妥当な分配係数を得るためには、地層構造、各地層の物理的・化学的特性および移行経路を考慮した実験条件を選定することが必要であると結論した。

論文

A new type of amidoxime-group-containing adsorbent for the recovery of uranium from seawater, III; Recycle use of adsorbent

大道 英樹; 片貝 秋雄; 須郷 高信; 岡本 次郎

Sep.Sci.Technol., 21(6-7), p.563 - 574, 1986/00

 被引用回数:73 パーセンタイル:95.37(Chemistry, Multidisciplinary)

放射線を用いてポリマー繊維にアクリロニトリルをグラフトし、次いでアミドキシム化することにより、新しいタイプの海水ウラン捕集用吸着材を合成した。カラム法によりウラン補修を行ったところ、低流量では吸着量が海水流量に比例したが、高流量では一定値を示した。バッチ法では、ウラン吸着量と(海水量/吸着材量)との関係が重要であり、これにより、いかなる実験規模で求められた吸着量も相互の比較が可能になった。吸着材を使用後、約80$$^{circ}$$Cのアルカリ水溶液で処理することにより再生が可能になったので、吸着材のくり返し使用の可能性を検討した。再生処理をしない場合は、くり返し使用により吸着材の含水率が減少したが、再生処理をした場合は含水率が増加した。吸着材の赤外吸収スペクトルの測定により、くり返し使用時のアミドキシム基の変化とウラン吸着量の変化の関係を明らかにした。

口頭

バッチ式多段抽出法によるNd/Dy分離

佐々木 祐二; 森田 圭介; 松宮 正彦*

no journal, , 

NdとDy分離は使用済みNdマグネットからDyの回収を目的とし、リサイクル業界では重要視されている。希土類元素はいずれも類似の化学的性質を持ち、高い相互分離比が期待できない。したがって、多段抽出法を採用し、分離効率を上げる必要がある。我々はDGA化合物を用いてバッチ式の多段抽出実験を行い、NdとDy分離を試みたので、その結果を紹介する。

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